本网讯（通讯员 秦毓辰）近日，受到Dewar-Chatt-Duncanson模型启发，农用绿色精细化学品团队秦毓辰课题组创新性地提出"自旋选择性电子捐赠"策略，相关研究成果在线发表在化学类顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。
河南农业大学理学院秦毓辰课题组设计制备了一系列具有不同Co自旋态的Pd-PdS2-Cox HNSs异质结纳米片，并在纳米片中成功构建了Co-S-Pd桥键结构。他们研究发现：低自旋CoIII（t2g6eg0）的t2g轨道处于满电子状态，其通过σ-donation机制，经由Co-S-Pd桥键，调控Pd的dz2电子状态；而高自旋CoIII（t2g5eg1）的dxy轨道未充满，则通过π-donation机制实现对Pd的dxy电子的调控。
受益于σ-donation机制对dz2轨道的优化作用，Pd-PdS2-Co4.0 HNSs在多种生物醇（乙醇、乙二醇和甘油）电氧化反应中展现出优异的C-C键断裂性能。特别值得关注的是，当将甘油氧化反应（GOR）与CO2还原反应（CO2RR）耦合构建GOR||CO2RR系统时，其能耗较传统CO2还原体系显著降低46.4%。此外，在低电压区间，该系统阳极甲酸产物的法拉第效率（FE）可达到90%以上，展现出优异的催化选择性和能量转化效率。该工作为活性位点的d轨道电子状态的调控提供了一种新的策略。
该研究成果以“Enhancing C─C Bond Cleavage of Glycerol Electrooxidation Through Spin-Selective Electron Donation in Pd–PdS2–Cox Heterostructural Nanosheets”为题，理学院化学专业硕士研究生刘佩为第一作者，秦毓辰老师为通讯作者，河南农业大学为第一通讯单位。该项研究得到了国家自然科学基金，校拔尖人才启动基金等项目的支持。
全文链接地址：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202506032.
河南农业大学理学院秦毓辰课题组设计制备了一系列具有不同Co自旋态的Pd-PdS2-Cox HNSs异质结纳米片，并在纳米片中成功构建了Co-S-Pd桥键结构。他们研究发现：低自旋CoIII（t2g6eg0）的t2g轨道处于满电子状态，其通过σ-donation机制，经由Co-S-Pd桥键，调控Pd的dz2电子状态；而高自旋CoIII（t2g5eg1）的dxy轨道未充满，则通过π-donation机制实现对Pd的dxy电子的调控。
受益于σ-donation机制对dz2轨道的优化作用，Pd-PdS2-Co4.0 HNSs在多种生物醇（乙醇、乙二醇和甘油）电氧化反应中展现出优异的C-C键断裂性能。特别值得关注的是，当将甘油氧化反应（GOR）与CO2还原反应（CO2RR）耦合构建GOR||CO2RR系统时，其能耗较传统CO2还原体系显著降低46.4%。此外，在低电压区间，该系统阳极甲酸产物的法拉第效率（FE）可达到90%以上，展现出优异的催化选择性和能量转化效率。该工作为活性位点的d轨道电子状态的调控提供了一种新的策略。
该研究成果以“Enhancing C─C Bond Cleavage of Glycerol Electrooxidation Through Spin-Selective Electron Donation in Pd–PdS2–Cox Heterostructural Nanosheets”为题，理学院化学专业硕士研究生刘佩为第一作者，秦毓辰老师为通讯作者，河南农业大学为第一通讯单位。该项研究得到了国家自然科学基金，校拔尖人才启动基金等项目的支持。
全文链接地址：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202506032.
编辑/王卫楠 签审/邓瑛